大規模太陽能驅動的氫氣生產是實現社會脫碳的關鍵一步。然而，析氫反應（HER）中的太陽能制氫（STH）轉換效率、長期穩定性和成本效益仍有待提高。本文展示了一種有效的方法來生產基于低維 Pt/石墨烯-碳納米纖維 (CNF) 的異質結構，以實現無偏差、高效和耐用的 HER。碳點用作沿 CNF 表面原位形成石墨烯的有效構件。石墨烯的存在將 CNF 的電子電導率提高到≈3013.5 S m?-1?同時支持 HER 過程中均勻的 Pt 簇生長和有效的電子傳輸。具有低 Pt 負載量 (3.4 μg cm?-2?) 的電極在酸性和堿性介質中均表現出顯著的 HER 質量活性，明顯優于商業 Pt/C (31??μg?cm?-2?的 Pt 負載量) ）。此外，使用發光太陽能聚光器耦合太陽能電池提供電壓，無偏壓水分解系統在單日光照下表現出 0.22% 的 STH 效率。這些結果有望將低維異質結構催化劑用于未來的能量存儲和轉換應用。

封面

標題：Xiaohan Wang, Small Methods：鉑簇/碳量子點衍生的石墨烯異質結構碳納米纖維用于高效耐用的太陽能驅動電化學制氫

標題：Platinum Cluster/Carbon Quantum Dots Derived Graphene Heterostructured Carbon Nanofibers for Efficient and Durable Solar-Driven Electrochemical Hydrogen Evolution第一作者：Gianvito Vilé

通訊作者：Guangting Han

通訊單位：青島大學

研究內容

大規模太陽能驅動的氫氣生產是實現社會脫碳的關鍵一步。然而，析氫反應（HER）中的太陽能制氫（STH）轉換效率、長期穩定性和成本效益仍有待提高。本文展示了一種有效的方法來生產基于低維 Pt/石墨烯-碳納米纖維 (CNF) 的異質結構，以實現無偏差、高效和耐用的 HER。碳點用作沿 CNF 表面原位形成石墨烯的有效構件。石墨烯的存在將 CNF 的電子電導率提高到≈3013.5 S m ^-1 同時支持 HER 過程中均勻的 Pt 簇生長和有效的電子傳輸。具有低 Pt 負載量 (3.4 μg cm ^-2 ) 的電極在酸性和堿性介質中均表現出顯著的 HER 質量活性，明顯優于商業 Pt/C (31  μg cm ^-2 的 Pt 負載量) ）。此外，使用發光太陽能聚光器耦合太陽能電池提供電壓，無偏壓水分解系統在單日光照下表現出 0.22% 的 STH 效率。這些結果有望將低維異質結構催化劑用于未來的能量存儲和轉換應用。

要點1

作者通過靜電紡絲和熱解過程，在前驅體中添加C點，我們已經演示了一種環保的G-CNFs膜。在熱解過程中，c點在CNFs中空間擴散，并通過自交聯在CNFs表面原位形成石墨烯納米片結構。ALD能在g - cnfs基底上以低載荷(3.4 g cm2)均勻分散Pt納米團簇。Pt與石墨烯之間的強相互作用對提高Pt納米團簇催化劑的活性和穩定性起著至關重要的作用。優化后的ALD生長在50-Pt/G-CNFs電極上，在10 mA cm2電流密度下，在酸性和堿性電解液中過電位分別為128和177 mV。ALD生長的50-Pt/G-CNFs的質量活性明顯高于商用Pt/C催化劑。LSC-EC水分離系統在無外部偏置的1日光照下，總溶解度可達0.22%。改進光吸收劑和電解槽是必要的擴大這種太陽能水分裂技術。總的來說，這項工作代表了在實現HER電極的氫生產和潛在的能量存儲和轉換應用方面邁出的重要一步，這些應用需要高效率、高耐久性和低材料和加工成本。

圖1. 制備流程圖和表征。

圖2. a-d) ALD 50-Pt/G-CNFs和e-h) ALD 50-Pt/CNFs對應區域和元素剖面的HAADF-STEM圖像。圖中(c)和(g)為Pt的尺寸分布，熱解溫度為1400℃，(a) - (d)的c點濃度為1 wt%。對于兩個樣品，ALD循環為50。。

圖3。a)不同c點含量g - cnf的電導率曲線。b) ALD 50-Pt/G-CNFs和ALD 50-Pt/CNFs的高分辨率Pt 4f XPS光譜。ALD 50- pt / g - cnf的C-dots濃度為1 wt%， ALD循環為50。

圖4析氫性能。

圖5，a)模擬太陽模擬器(AM 1.5 G, 100 mW cm2)下LSC的照片;b)自然陽光照射(80 mW cm2)下低濃度和高濃度C-dots制作的LSC的J V曲線。LSC的受照表面積為100 cm 2。c) lsc驅動的水分裂裝置在自然陽光照射下不同功率密度下的it曲線。d) lsc驅動的分水系統示意圖。e)模擬am1.5 G光照(100 mW cm2)下LSC的jv曲線和基于ruo2 ALD-Pt/G- cnfs電極的雙電極結構的LSV曲線。LSC的受照表面積為16 cm 2。f)模擬1.5 G光照(100 mW cm2)，在0.5 m h2so4和1 m KOH中，無外偏壓的lsc驅動水劈裂裝置在短切條件下的電流密度時間曲線。